Su principal monumento es la iglesia románica de los Santos Facundo y Primitivo. Fue construida en Silió en el siglo XII, aunque presenta muchas modificaciones posteriores. Tiene planta de una sola nave y un ábside con tres ventanales, todos ellos con baquetón, que se apoyan en bellos capiteles.

Gran reconocimiento goza también la iglesia de San Lorenzo de Pujayo y la de San Martín de Quevedo. Pero es la localidad de Helguera la que conserva uno de los más interesantes ejemplos de arquitectura mozárabe en Cantabria: una iglesia parroquial del siglo X con ábside rectangular cubierto por bóveda de cañón, que alberga en su interior un retablo del XVIII.

Molledo cuenta además con significativos elementos de arquitectura civil como el castillo de Cobejo o la casa señorial de Torres Quevedo.